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中科院地球化學研究所研究員陳玖斌等在建立高效濃縮提純淡水汞方法的基礎上,對加拿大中緯度2010年全年大氣降水汞同位素進行了系統研究,不但檢測到與以往實驗推測結果完全相反的正的奇數汞同位素非質量分餾,還首次發現了異常的呈明顯季節性變化的偶數汞同位素非質量分餾(△200Hg),且△200Hg最大值達到1.20‰。相關成果日前發表在國際期刊《地球化學與宇宙化學學報》上。
大氣降水是大氣汞進入地表生態系統的主要途徑。因此,系統研究降水中的汞,對確定大氣汞的污染來源、深入了解汞沉降后的表層環境效應和全球汞生物化學循環至關重要。但目前關于大氣汞循環方面的認知仍存在很多空白和不確定性。
汞同位素為研究大氣汞的生物地球化學循環提供了新的手段。汞有七個穩定同位素,初步研究表明,自然界中不但存在著明顯的汞同位素的質量分餾,還存在汞同位素的非質量分餾,并且主要是奇數同位素非質量分餾。這是迄今為止唯一在自然環境中檢測出同位素非質量分餾的重金屬元素。
對比汞同位素質量分餾效應,非質量分餾能提供更加可靠、直接的示蹤源和過程的同位素信息,有著廣闊的應用前景。然而,由于大氣和降水中汞含量很低,采集足夠用于汞同位素分析的樣品是一項艱巨的挑戰。
陳玖斌等研究發現,正的奇數汞同位素非質量分餾可能源自大氣雨滴中汞的光致還原作用,核磁(自旋)效應可能是其產生的最終機理。在詳細研究大氣運移軌跡和樣品化學組成等數據的基礎上,研究人員提出大氣降水△200Hg異常可能首先產生于平流層底部顆粒物表面上發生的單質汞的光致氧化過程,然后伴隨平流層向對流層的入侵向下遷移,并最終在中緯度被雨滴等捕獲而導致大氣降水中偶數汞同位素非質量分餾。
偶數汞同位素非質量分餾的發現具有重要的科學意義,這使汞有可能成為唯一具有“三維”同位素體系的重金屬元素。而汞同位素組成的研究和應用將有可能為進一步認識汞環境過程、生物累積、大尺度遷移以及全球性的生物地球化學循環提供更加豐富的信息。同時,△200Hg與溫度的負相關關系還表明,偶數汞同位素非質量分餾還可能為研究氣候變化提供強有力的證據。